Décalé - Le lac des cygnes de Shijiazhuang Co., Ltd

npj Climate and Atmospheric Science volume 5, Article number: 99 (2022) Citer cet article

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La production de pointe échelonnée (SP) - une mesure pour arrêter la production industrielle pendant la saison de chauffage - a été mise en œuvre dans la plaine de Chine du Nord pour réduire la pollution de l'air. Nous avons comparé les variations de la composition des PM1 à Pékin pendant la période SP de la saison de chauffage 2016 (SPhs) avec celles des périodes de production normale (NP) pendant la saison de chauffage 2015 (NPhs) et la saison de non-chauffage 2016 (NPnhs) pour étudier l'efficacité de la SP. La concentration massique de PM1 a diminué de 70,0 ± 54,4 μg m−3 dans les NPhs à 53,0 ± 56,4 μg m−3 dans les SPhs, avec des réductions importantes des émissions primaires. Cependant, la fraction de nitrate pendant les SPhs (20,2%) était environ le double de celle pendant les NPhs (12,7%) malgré une forte diminution des NOx, suggérant une transformation efficace des NOx en nitrates pendant la période SP. Ceci est cohérent avec l'augmentation des aérosols organiques oxygénés (OOA), qui ont presque doublé de NPhs (22,5%) à SPhs (43,0%) dans la fraction totale d'aérosols organiques (OA), mettant en évidence une formation secondaire efficace pendant SP. La charge de PM1 était similaire entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) et NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3), indiquant une plus petite différence de pollution par les PM entre les saisons de chauffage et de non-chauffage après la mise en œuvre de la mesure SP. De plus, une technique d'apprentissage automatique a été utilisée pour découpler l'impact de la météorologie sur les polluants atmosphériques. Les résultats désaltérés étaient comparables aux résultats observés, ce qui indique que les conditions météorologiques n'ont pas eu d'impact important sur les résultats de la comparaison. Notre étude indique que la politique SP est efficace pour réduire les émissions primaires mais favorise la formation d'espèces secondaires.

La pollution par les matières particulaires (PM) exerce de profondes répercussions sur la santé humaine1,2,3,4,5, le climat6,7,8, la visibilité9,10 et l'écosystème11. En raison de l'industrialisation et de l'urbanisation rapides au cours des dernières décennies, la Chine a souffert d'une pollution par la brume persistante et omniprésente, en particulier pendant l'hiver12,13,14,15. En tant que l'une des plus grandes mégapoles de Chine, Pékin a subi une grave pollution de l'air au cours des dernières décennies13,15,16. Les charges annuelles de PM2,5 ont varié de 89,5 à 73,0 μg m−3 entre 2013 et 2016 à Pékin (Bureau municipal de l'écologie et de l'environnement de Pékin, http://sthjj.beijing.gov.cn/bjhrb/), dépassant la norme nationale chinoise de qualité de l'air ambiant (CNAAQS, 35 µg m−3). Ces dernières années, diverses mesures strictes de prévention et de contrôle de la pollution couvrant les principaux secteurs de pollution ont été mises en œuvre à l'échelle nationale pour réduire la pollution atmosphérique, par exemple, la restriction de la circulation17, le passage du charbon au gaz18 et le Plan d'action pour la prévention de la pollution atmosphérique19. De nombreuses études examinent l'efficacité de ces interventions sur la qualité de l'air. Par exemple, Gao et al. ont constaté une diminution de 21 % de la concentration moyenne de PM2,5 à Pékin pendant les hivers de 2011 à 2016, principalement attribuée à des mesures strictes de contrôle des émissions20. Gu et al. ont montré que les concentrations moyennes de PM1 dans la ville de Pékin en 2014-2015 ont diminué de 16 à 43 % par rapport à celles de 2008-2013 après la mise en œuvre de mesures de contrôle des émissions depuis 201321. La distribution par taille, les propriétés d'oxydation et l'acidité des aérosols ont considérablement changé après la mise en œuvre du plan d'action propre22,23,24. De plus, les contrôles des émissions à court terme sont également efficaces pour améliorer la qualité de l'air. Des réductions importantes des concentrations dans les principaux composants des aérosols submicroniques ont été signalées lors du sommet de la Coopération économique Asie-Pacifique (APEC) de 201425. La concentration massique de PM (PM1) a diminué de 57 % en raison d'un contrôle rigoureux lors du défilé du jour de la victoire en Chine en 201526. Ces résultats démontrent que la pollution de l'air a été efficacement atténuée après un contrôle rigoureux. Plus précisément, les conditions météorologiques peuvent également affecter la variation de la concentration de polluants, ce qui rend difficile la comparaison directe des niveaux d'émission de polluants. Zhang et al. ont estimé que les conditions météorologiques ont contribué à 9 % de la réduction nationale des PM2,5 de 2013 à 2017 et ont contribué à 16 % de la réduction des PM2,5 de la région Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) de 2013 à 201727. En revanche, pendant la période de confinement liée à la COVID-19, la forte pollution par la brume a été facilitée par une météorologie stagnante et une HR élevée malgré la réduction substantielle des émissions primaires28,29,30. Ainsi, il est essentiel de découpler les impacts météorologiques de la qualité de l'air ambiant pour évaluer l'efficacité des mesures de contrôle à Pékin. Les modèles de régression31,32, les modèles de transport chimique20,33,34,35 et les modèles d'apprentissage automatique sont des méthodes courantes pour découpler les effets potentiels des variations liées aux conditions météorologiques36,37,38,39,40. Des comparaisons détaillées de ces méthodes peuvent être trouvées ailleurs37,39,41. L'algorithme de forêt aléatoire (RF) basé sur l'apprentissage automatique a montré une précision de prédiction élevée en réduisant la variance et l'erreur dans les ensembles de données de grande dimension, et le processus d'apprentissage peut être expliqué et interprété là où l'importance des variables d'entrée et leurs interactions sont visualisées37,41. Grange et al. appliqué une technique de normalisation météorologique basée sur l'algorithme RF pour contrôler les changements de météorologie lors de l'analyse des données sur la qualité de l'air36. Shi et al. a utilisé un algorithme RF basé sur l'apprentissage automatique pour évaluer les réductions majeures des émissions de polluants atmosphériques après les interventions sur les émissions à court terme39.

Malgré une atténuation efficace de la pollution de l'air, Pékin souffre toujours d'une grave pollution en hiver. Les municipalités de Pékin ont publié une convention sur l'arrêt de la production de ciment, qui a été pleinement mise en œuvre dans le nord de la Chine pendant la saison de chauffage en 2015 pour améliorer la qualité de l'air et réduire la surcapacité de production de ciment (https://wap.miit.gov.cn/). Cependant, l'efficacité de cette politique, appelée production de pointe échelonnée (SP), pour atténuer la pollution par les particules n'a pas encore été évaluée. Par conséquent, il est très important d'étudier l'impact des mesures de SP sur l'environnement atmosphérique. Dans cette étude, un moniteur de spéciation chimique des aérosols (ACSM) et un éthalomètre ont été déployés pour mesurer la composition des PM1. La composition chimique des aérosols de PM1 à Pékin en 2015 et 2016, qui couvre les périodes avant, pendant et après la mise en œuvre de la politique SP, est étudiée, et les résultats d'observation sont ensuite comparés aux résultats altérés en utilisant des techniques d'apprentissage automatique. De plus, les causes de la formation secondaire et des variations de la composition des PM1 sous différents stades de pollution après le SP sont explorées avec une analyse détaillée.

La mesure SP sur l'industrie du ciment a été mise en œuvre à Pékin du 15 janvier 2015 au 15 mars 2015, ainsi que du 15 novembre 2015 au 15 mars 2016, ce qui a coïncidé pendant plusieurs mois avec notre mesure menée du 29 décembre 2014 au 14 janvier 2015 et du 1er janvier 2016 au 30 avril 2 016. Pour étudier les effets de la mesure SP sur les caractéristiques des PM1, la campagne entière a été divisée en trois périodes, y compris la période SP (période de production de pointe échelonnée) pendant la saison de chauffage, la période NP (période de production normale) pendant la saison de chauffage et la période NP pendant la saison de non-chauffage. Cinq facteurs OA, y compris l'OA de type hydrocarbure (HOA), l'OA de cuisson (COA), l'OA de combustion du charbon (CCOA), l'OA brûlant de la biomasse (BBOA) et l'OA oxygéné (OOA), ont été résolus en NPhs et six facteurs OA, y compris HOA, COA, CCOA, BBOA, OA secondaire local (LSOA) et OA secondaire régional (RSOA) ont été résolus en SPhs et NPnhs. OOA pendant SPhs et NPnhs est la somme de LSOA et RSOA pour une meilleure comparaison avec NPhs. Les détails de la répartition des sources OA sont présentés dans la section Méthode. Des événements de pollution périodiques se produisent sporadiquement, la concentration massique de PM1 allant de 3,0 à 201,8 μg m−3 dans les NPhs, de 2,4 à 305,7 μg m−3 dans les SPhs et de 2,9 à 274,1 μg m−3 dans les NPnhs, respectivement (comme le montre la Fig. 1). L'impact de la météorologie a été normalisé en utilisant une technique d'apprentissage automatique car les variations des espèces PM1 et des facteurs OA sont affectées par les conditions météorologiques, par exemple, les épisodes de forte pollution étaient liés à des vents du sud avec des vitesses de vent faibles (<2 m s−1) et une humidité relative (HR) élevée.

Séries temporelles de a température (T) et humidité relative (RH), b rayonnement solaire net de surface, c vitesse du vent (WS) et direction du vent (WD), d SO2 et O3, e NOx et CO, f facteurs OA (HOA, COA, CCOA, BBOA et OOA), g espèces PM1 (organique, sulfate, nitrate, ammonium, chlorure et carbone noir) pour les NPhs, SPhs et NPnhs. NPhs représente la période de production normale en saison de chauffage du 29 décembre 2014 au 14 janvier 2015, SPhs représente la période de production de pointe échelonnée en saison de chauffage du 1er janvier 2016 au 15 mars 2016 et NPnhs représente la période de production normale en hors saison de chauffage du 16 mars 2016 au 30 avril 2016 .

La concentration massique moyenne de PM1 dans les SPh (53,0 ± 56,4 μg m−3) était bien inférieure à celle des NPhs (70,0 ± 54,4 μg m−3) (Fig. 2 et Tableau 1), indiquant que la SP est potentiellement efficace pour réduire les PM. Les émissions primaires de composants PM1 et de facteurs OA, y compris le chlorure, le carbone noir (BC), le HOA, le COA et le CCOA, ont diminué de 36,1 à 66,9 % des NPhs aux SPhs. En particulier, le CCOA a diminué de 4,5 μg m−3, ce qui était le plus élevé parmi les facteurs OA. Étant donné que le charbon est une source d'énergie importante pour le chauffage industriel et résidentiel, une partie de la réduction du CCOA était probablement due à la mesure SP. Comme pour les espèces secondaires, le sulfate (de 6,6 ± 7,3 à 4,5 ± 5,7 μg m−3) et l'ammonium (de 6,9 ± 5,8 à 6,2 ± 7,0 μg m−3) ont également légèrement diminué de NPhs à SPhs, avec une diminution du SO2 de 21,6 ± 14,9 ppb dans NPhs à 9,2 ± 8,2 ppb dans SPhs. Cependant, il convient de noter que malgré une forte diminution des NOx de 77,3 ± 54,6 ppb à 44,0 ± 42,6 ppb, la concentration massique de nitrate est passée de 8,9 ± 7,4 μg m−3 dans les NPhs à 10,7 ± 13,9 μg m−3 dans les SPhs, sa fraction massique dans les PM1 passant ainsi de 12,7 % dans les NPhs à 20,2 % dans les NPhs. SPhs. Ce phénomène peut être dû à une capacité d'oxydation atmosphérique plus forte et à un taux d'oxydation de l'azote plus élevé dans le SPhs, et sera discuté plus en détail dans la section suivante. L'OOA était le facteur d'OA le plus abondant dans les SPh, représentant en moyenne 43,0 % de l'OA, ce qui était beaucoup plus élevé que pendant les NPh (22,5 %). Ces variations suggèrent une réduction des émissions primaires et une augmentation des contributions des aérosols secondaires dans les SPh après la mise en œuvre de la mesure SP. Des résultats similaires ont été observés par Huang et al.30 et Wang et al.42, mais les variations des aérosols organiques oxygénés et les influences des paramètres météorologiques n'ont pas été prises en compte dans ces deux études.

a Concentrations massiques et fractions b des espèces de PM1 désaltérées et observées pendant les NPhs, SPhs et NPnhs. Les ratios de changement observés et désaltérés des espèces PM1 entre c NPhs et SPhs, d SPhs et NPnhs (les barres sous la ligne horizontale représentent des ratios accrus, et les barres au-dessus de la ligne horizontale représentent des ratios diminués d'espèces PM).

En comparant les résultats d'observation entre SPhs et NPnhs, la concentration massique moyenne de PM1 dans SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) était similaire à celle (50,7 ± 49,4 μg m−3) dans NPnhs. Cela diffère des études précédentes en ce que les PM1 pendant la saison de chauffage étaient beaucoup plus élevées que celles de la saison sans chauffage43,44. S'il est intéressant de noter que les concentrations de PM1 étaient comparables entre SPhs et NPnhs, les paramètres gazeux et la composition des aérosols variaient considérablement. Par exemple, le SO2 a diminué de 43,5 %, passant de 9,2 ± 8,2 ppb en SPhs à 5,2 ± 3,1 ppb en NPnhs. Les concentrations de NO2 étaient comparables (26,3 ± 18,0 ppb contre 27,4 ± 14,4 ppb) au cours des deux périodes. Plus précisément, la concentration de CO a presque doublé (de 1,1 ± 1,1 ppm à 2,2 ± 0,8 ppm) de SPhs à NPnhs, principalement en raison de la reprise de la production industrielle. O3 a augmenté de 27,0 % (de 14,1 ± 11,2 ppb en SPhs à 17,9 ± 13,7 ppb en NPnhs) avec l'augmentation du rayonnement solaire et de la température (de 436776,5 ± 638447,0 J m−2 à 727050,6 ± 907261,9 J m−2 et de −0,2 ± 6,0 °C à 14,8 ± 5,6 °C)45,46,47. En ce qui concerne la composition des PM1 et les facteurs OA, les principales espèces, y compris le chlorure, le BC, le HOA, le COA, le CCOA et le BBOA, ont considérablement diminué de SPhs à NPnhs. Les composants liés à la combustion du charbon ont encore montré des diminutions spectaculaires, par exemple, les concentrations massiques de chlorure et de CCOA ont diminué de 50,5 % et 75,7 % des SPhs aux NPnhs, respectivement, ce qui indique qu'il existe encore d'importantes émissions provenant de la combustion du charbon dans les SPhs, probablement dues au chauffage domestique qui persistent dans les SPhs. Comparativement, les contributions relatives des aérosols inorganiques secondaires (SIA, nitrate, sulfate et ammonium) dans les NPnhs ont augmenté de 1,2 à 6,8 % par rapport aux SPhs. Pendant ce temps, les fractions massiques de LSOA et RSOA ont augmenté de 11,2 % et 9,4 % de SPhs à NPnhs, respectivement. Ces résultats ont indiqué que le SP pouvait efficacement atténuer la pollution par les PM pendant la saison de chauffage, mais les effets des variations saisonnières et du chauffage central étaient non négligeables.

Pour minimiser l'impact des conditions météorologiques sur l'analyse ci-dessus, nous appliquons la technique d'apprentissage automatique basée sur un algorithme de forêt aléatoire37,39,41 pour obtenir les concentrations désaltérées d'espèces PM1, les facteurs OA et les paramètres gazeux (voir Méthode pour plus de détails). Des fluctuations plus faibles ont été observées dans la série chronologique des espèces PM1 désaltérées et des facteurs OA par rapport aux résultats d'observation tout au long de l'étude (comme le montre la Fig. 1 supplémentaire). Les concentrations massiques moyennes désaltérées et les contributions fractionnelles des espèces PM1 et des facteurs OA étaient comparables aux résultats des observations au cours des trois périodes, comme le montrent les Fig. 2, 3 et Tableau 2. La charge polluante a légèrement augmenté (2,1 μg m−3, 0,1 μg m−3) après découplage des effets de la météorologie en NPhs et SPhs, respectivement. Alors que dans le NPnhs, les émissions primaires et la formation secondaire ont légèrement diminué après la normalisation climatique. Après la normalisation des conditions météorologiques, les concentrations massiques de PM1 ont encore largement diminué de NPhs à SPhs, et elles ont toujours montré les caractéristiques d'émissions primaires réduites et d'une formation secondaire améliorée. Les variations altérées des espèces PM1 et des facteurs OA de SPhs à NPnhs étaient similaires à celles observées. Même ainsi, les rapports de réduction/augmentation après découplage des effets météorologiques des NPhs aux SPhs et des SPhs et NPnhs étaient quelque peu différents de ceux observés. Par exemple, les réductions de l'OA, du sulfate et du chlorure désaltérés des NPhs aux SPhs (26,2 %, 37,3 %, 59,8 %) étaient légèrement plus importantes que les réductions des observations (24,1 %, 32,0 %, 49,4 %). Les augmentations de nitrate désaltéré et d'OOA des NPhs aux SPhs étaient légèrement inférieures à celles observées. De SPhs à NPnhs, les réductions d'OA, de chlorure et de BC désaltérés de SPhs à NPnhs étaient plus prononcées que celles observées, tandis que l'augmentation de SIA et OOA était inférieure aux résultats observés. En résumé, les résultats observés et désaltérés indiquent une réduction des émissions primaires mais une augmentation de la formation secondaire au cours de la SP. Les causes détaillées de la formation secondaire améliorée seront discutées dans la section suivante.

a Concentrations massiques et fractions b des facteurs OA désaltérés et observés pendant les NPhs, SPhs et NPnhs. Les ratios de changement observés et désaltérés des facteurs OA entre c NPhs et SPhs, d SPhs et NPnhs (les barres sous la ligne horizontale représentent des ratios accrus et les barres au-dessus de la ligne horizontale représentent des ratios diminués de facteurs OA).

Pour étudier plus en détail la formation secondaire à différentes périodes, le taux d'oxydation du soufre (SOR = n[SO42−]/(n[SO42−] + n[SO2]) et le taux d'oxydation de l'azote (NOR = n[NO3−]/(n[NO3−] + n[NO2])42,48,49 ont été calculés. Considérant que la formation secondaire était plus prononcée dans des conditions d'HR élevée, les données avec HR > 50 % ont été choisies pour une meilleure comparaison16,50,51. 4, les concentrations de précurseurs dans les SPhs étaient de 15,1 ± 8,2 ppb pour le SO2 et de 41,5 ± 16,4 ppb pour le NO2, bien inférieures à celles des NPhs (29,1 ± 6,1 ppb pour le SO2 et 51,7 ± 8,4 ppb pour le NO2). (2,2 ± 0,9 ppb), indiquant une plus forte capacité d'oxydation atmosphérique dans le SPhs La concentration massique de nitrate dans le SPhs (20,9 ± 16,4 μg m−3) était 1,4 fois celle du NPhs (15,1 ± 5,0 μg m−3), ce qui correspondait à un NOR plus élevé dans le SPhs (0,13 ± 0,07) par rapport à celui du NPhs (0,09 ± 0,02). En comparaison, la concentration massique de sulfate dans les SPhs (10,7 ± 8,1 μg m−3) était inférieure à celle des NPhs (18,4 ± 8,0 μg m−3), ce qui peut être lié à la concentration plus faible de SO2 dans les SPhs et à un SOR similaire entre les SPhs (0,14 ± 0,09) et les NPhs (0,13 ± 0,05). Les concentrations de SO2 et de NO2 ont diminué de 15,1 ± 8,2 ppb et 41,5 ± 16,4 ppb dans les SPhs à 6,2 ± 2,6 ppb et 38,8 ± 13,1 ppb dans les NPnhs, respectivement, tandis que l'O3 a largement augmenté de 3,1 ± 4,6 ppb dans les SPhs à 7,0 ± 9,2 ppb dans les NPnhs (comme illustré à la figure 4). De manière constante, le SOR et le NOR dans les NPnhs (SOR : 0,20 ± 0,13 ; NOR : 0,152 ± 0,10) étaient également plus élevés que ceux dans les SPhs (SOR : 0,14 ± 0,09 ; NOR : 0,13 ± 0,07). Cela était cohérent avec l'augmentation du nitrate de SPhs (20,9 ± 16,4 μg m-3) à NPnhs (22,7 ± 19,2 μg m-3) (comme indiqué dans le tableau supplémentaire 1). Plus précisément, la concentration massique de sulfate a diminué de SPhs (10,7 ± 8,1 μg m−3) à NPnhs (8,1 ± 7,5 μg m−3), probablement en raison de la réduction du SO2 provenant des émissions de chauffage central. Ces résultats suggèrent que le PS, le chauffage central et les variations saisonnières ont tous contribué aux changements d'espèces secondaires.

Comparaisons des a SO2, b NO2, c O3, d CO, e SOR (rapport d'oxydation du soufre) et f NOR (rapport d'oxydation de l'azote) observés et désaltérés parmi les NPhs, SPhs et NPnhs. (Les barres d'erreur représentent les écarts-types de chaque espèce).

Comme le montrent la figure 4 et le tableau supplémentaire 1, SOR et NOR ont montré des diminutions évidentes après découplage de l'influence de la météorologie, conformément aux réductions importantes d'espèces secondaires des observations aux résultats de la normalisation météorologique. Nous avons remarqué que le SOR et le NOR observés tombaient dans des gammes plus larges que le désaltéré pendant toute la période d'étude, indiquant que la formation secondaire observée était affectée par divers facteurs. Même ainsi, les SOR et NOR désaltérés ont augmenté de NPhs à SPhs et ont augmenté de SPhs à NPnhs, qui étaient similaires aux tendances variationnelles des observations, réaffirmant que les processus secondaires étaient plus forts pendant la période de production de pointe stupéfiante de la saison de chauffage. Le CO désaltéré a largement augmenté de SPhs à NPnhs, indiquant une augmentation des émissions de la production industrielle.

Pour étudier plus en détail les variations selon les différents stades de pollution après la mise en œuvre de la SP, nous avons divisé les données en jours propres (PM1 quotidienne moyenne < 35 µg m−3), jours de pollution moyenne (35 µg m−3 < moyenne quotidienne PM1 < 75 µg m−3) et jours de forte pollution (PM1 moyenne quotidienne > 75 µg m−3), respectivement. Comme le montre la figure 5, dans les NPh, les contributions relatives du chlorure étaient les plus faibles les jours propres (6,7 %) par rapport aux deux autres stades de pollution (8,3 % les jours de pollution moyenne ; 8,2 % les jours de forte pollution). De plus, les fractions massiques de chlorure dans les NPhs étaient supérieures à celles des SPhs et des NPnhs à tous les stades de pollution. Les contributions fractionnelles du POA à l'OA ont largement augmenté, passant de 68,2 % les jours propres à 75,8 % les jours de pollution moyenne, puis à 79,2 % les jours de forte pollution. En ce qui concerne les espèces secondaires, la contribution fractionnelle de SIA dans les jours de forte pollution était la plus élevée (33,4 %) par rapport à celles des jours de pollution moyenne (28,0 %) et des jours propres (29,8 %), tandis que les contributions fractionnaires de OOA à OA ont diminué de 31,8 % les jours propres à 24,2 % les jours de pollution moyenne et ensuite à 20,8 % les jours de forte pollution. Ces résultats indiquent que les émissions primaires et les formations inorganiques secondaires (p. ex. nitrate et ammonium) ont largement contribué aux épisodes de forte pollution dans les NPhs. Dans les SPh, les contributions relatives des émissions primaires étaient comparables à différents stades de pollution, tandis que les contributions fractionnaires des espèces inorganiques secondaires augmentaient des jours propres (34,7 %) aux jours de pollution moyenne (36,4 %) et ensuite aux jours de forte pollution (42,8 %) et les taux d'augmentation de SIA des jours propres aux jours de pollution moyenne et à la suite des jours de forte pollution dans les SPh étaient supérieurs à ceux des NPhs. Le LSOA a présenté une tendance à la hausse similaire avec les espèces inorganiques secondaires des jours propres aux jours de forte pollution. Plus précisément, les contributions relatives de la RSOA à l'OA ont largement diminué entre les jours propres (7,4 %) et les jours de pollution moyenne (5,2 %) puis les jours de forte pollution (3,7 %). Ces résultats suggèrent que les émissions primaires et la formation secondaire (par exemple, nitrate, ammonium et LSOA) étaient importantes dans la formation de trouble dans les SPhs et que la formation secondaire dans les SPhs était plus forte que celle dans les NPhs. Contrairement aux NPhs et aux SPhs, les fractions massiques de chlorure ont diminué des jours propres (3,6 %) aux jours de forte pollution (2,4 %) dans les NPnhs. Les contributions relatives de la POA dans les NPnh ont également diminué, passant de 40,3 % les jours propres à 38,4 % les jours de forte pollution. Cependant, les contributions fractionnaires de SIA ont largement augmenté, passant de 39,1 % les jours propres à 51,9 % les jours de pollution moyenne et à 54,8 % les jours de forte pollution dans les NPnhs. Les contributions relatives du LSOA à l'OA ont également augmenté des jours propres (38,5 %) aux jours de forte pollution (50,3 %) dans les NPnhs. Bien que la RSOA ait présenté une tendance à la baisse similaire à celle des SPhs, les contributions relatives de la RSOA ont augmenté de manière importante à partir des SPhs et des NPnhs à tous les stades de pollution. Ces résultats ont montré que, par rapport aux NPhs et SPhs, la formation secondaire, y compris l'oxydation locale et le transport régional, était plus importante dans l'aggravation de la pollution atmosphérique dans les NPnhs.

a Contributions relatives et b concentrations massiques moyennes des espèces PM1 et facteurs OA les jours propres (C), les jours de pollution moyenne (AP) et les jours de forte pollution (HP) pendant les NPhs, SPhs et NPnhs (comme indiqué dans le diagramme en anneau dans le coin supérieur droit, le cercle le plus à l'intérieur de ce diagramme représente les jours propres, le cercle du milieu représente les jours de pollution moyenne et le cercle le plus à l'extérieur représente les jours de forte pollution).

Dans cette étude, nous avons comparé les caractéristiques chimiques des PM1 dans les SPhs avec celles des NPhs et des NPnhs pour évaluer l'efficacité des mesures de production à pic échelonné. La concentration massique de PM1 dans les SPh a diminué d'environ 24,3 % par rapport aux NPh avec des émissions primaires réduites et une formation secondaire améliorée, ce qui indique que la mesure de SP a entraîné une réduction substantielle de la pollution par les PM pendant la saison de chauffage. La charge en PM1 était similaire entre SPhs (53,0 ± 56,4 μg m−3) et NPnhs (50,7 ± 49,4 μg m−3), indiquant des variations saisonnières réduites de la pollution PM entre les saisons de chauffage et de non-chauffage après la mise en œuvre de SP. Plus précisément, l'algorithme RF a été utilisé pour découpler les effets des conditions météorologiques. Après découplage des effets de la météorologie, de plus petites fluctuations ont été observées dans la série chronologique des espèces PM1 et des facteurs OA. Bien que les rapports d'augmentation/diminution variaient considérablement de la composition des PM1 et des facteurs OA après la normalisation des conditions météorologiques, les tendances de variation des émissions primaires et des formations secondaires étaient cohérentes avec les résultats observés, indiquant que la SP atténue effectivement la pollution par les PM. Des études sur différents niveaux de pollution montrent que la transformation secondaire est plus importante dans la formation d'événements de brume après le SP. Ces résultats appellent à un contrôle plus poussé des précurseurs de particules et à davantage d'investigations sur les mécanismes de formation secondaire dans différentes conditions dans les régions fortement polluées de la Chine urbaine.

Le site d'échantillonnage est situé dans la région nord-ouest de Pékin entre les 4e et 5e rocades, entouré de divers instituts de recherche et de zones résidentielles (40.00N, 116.38E). Les mesures ont été effectuées sur le toit d'un immeuble de cinq étages du Centre national chinois pour les nanosciences et la technologie (NCNST), à environ 20 m au-dessus du niveau du sol. La campagne a été menée du 1er janvier au 30 avril 2016. Les données de 2015 ont été utilisées à des fins de comparaison citées par Huang et al.52.

La composition de l'aérosol submicronique non réfractaire (NR-PM1 incluant les matières organiques, le sulfate, le nitrate, l'ammonium et le chlorure, a été mesurée par un moniteur de spéciation chimique d'aérosol quadripolaire (Q-ACSM, Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts) avec une résolution de masse unitaire (UMR) et une résolution temporelle de 30 minutes. Un principe de fonctionnement détaillé de cet instrument peut être trouvé ailleurs53. ED) avec une taille de coupe de 2,5 μm ont été aspirés à travers un tube en acier inoxydable de 3/8 pouce à un débit d'environ 3 L min-1, puis sont entrés dans la chambre à vide de l'instrument à travers une lentille aérodynamique. À travers la lentille, des particules d'aérosol d'un diamètre de 40 nm à 1 μm se sont concentrées dans un faisceau de particules, puis vaporisées à 600 °C et ionisées par ionisation par impact d'électrons. Les fragments ionisés sont ensuite entrés dans le spectromètre de masse pour détection et analyse. 3 et NOx ont été mesurés par des analyseurs de gaz standard (Thermo Scientific, modèles 42i et 48i, respectivement). Les concentrations de CO et de SO2 ont également été obtenues par des analyseurs de gaz (ECOTECH, modèle EC9803B et EC9850B, respectivement). Les détecteurs de gaz ont été échantillonnés avec une résolution temporelle de 5 min. Parallèlement, un éthalomètre (modèle AE-33) a été déployé pour obtenir la concentration de BC avec une résolution temporelle de 1 min. Notez qu'ici, le BC provient de PM2,5 mais est utilisé pour représenter le BC dans les PM1 car la masse du BC est principalement confinée à la plage de diamètre de 10 à 1000 nm42,54,55. Les données météorologiques, y compris la température (T), l'humidité relative, la vitesse du vent (WS) et la direction du vent (WD), ont été obtenues par une station météorologique automatique (MAWS201, Vaisala, Vantaa, Finlande) et un capteur de vent (Vaisala modèle QMW101-M2).

Les concentrations des espèces NR-PM1 ont été analysées à l'aide du logiciel standard ACSM version 1.5.2.0 (Aerodyne Research Inc., Billerica, Massachusetts, États-Unis). Suivant Ng et al.56, des étalonnages ont été effectués pour s'assurer que l'instrument était en bon état pendant toute la période d'observation. Plus précisément, un atomiseur (modèle 9302, TSI Inc., Shoreview, MN, États-Unis), un analyseur de mobilité différentielle (DMA, TSI modèle 3080) et un compteur de particules de condensation (CPC, TSI modèle 3772) ont été utilisés pour l'étalonnage de l'efficacité d'ionisation (IE) et des efficacités d'ionisation relatives (RIE). Les RIE des matières organiques, du nitrate, du chlorure, de l'ammonium et du sulfate étaient respectivement de 1,4, 1,1, 1,3, 6,4 et 1,2. Une efficacité de collecte dépendante de la composition (CDEC) a été appliquée selon Middlebrook et al.57, qui est présentée comme max (0,45, 0,0833 + 0,9167 × ANMF), ANMF est la fraction massique de nitrate d'ammonium dans NR-PM1.

La répartition des sources a été effectuée sur les données OA à l'aide de PMF avec un moteur multilinéaire (ME-2)58. Les détails de la répartition des sources d'OA ont été fournis dans les informations supplémentaires (note supplémentaire 1 et comme indiqué dans les figures supplémentaires 2-4). Brièvement, nous avons examiné des solutions de 2 à 8 facteurs en utilisant le modèle PMF sans contrainte. Selon l'analyse des spectres de masse, des cycles diurnes, des séries chronologiques de chaque facteur et des comparaisons avec des facteurs d'études précédentes, nous avons d'abord interprété cinq facteurs, qui étaient l'OA de type hydrocarbure (HOA), l'OA de cuisson (COA), l'OA de combustion du charbon (CCOA), l'OA1 oxygéné (OOA1) et l'OA2 oxygéné (OOA2). Cependant, dans la solution de PMF libre, COA et HOA ont été mélangés car le profil COA avait les signatures de fragments alkyle, qui étaient caractéristiques de HOA. Pendant ce temps, nous avons trouvé des signaux évidents pour m/z 60 (principalement C2H4O2+) et m/z 73 (principalement C3H5O2+), qui étaient considérés comme des traceurs BBOA dans les facteurs HOA et CCOA. En outre, la fraction du pic ionique à m/z 60 (f60) représente environ 0,5 % de la masse de matière organique, légèrement supérieure à la valeur de fond environnemental de 0,3 %59, indiquant la contribution du BBOA.

Pour séparer les facteurs des mélanges, ME-2 a été utilisé pour fournir une exploration complète de l'ambiguïté rotationnelle en introduisant des informations a priori. Le résultat final était la moyenne de 33 solutions basées sur la minimisation de m/z 60 dans HOA, l'optimisation des schémas diurnes COA et la cohérence des facteurs avec les études précédentes15,16,60,61. OOA1 et OOA2 ont ensuite été interprétés comme une OA secondaire locale (LSOA) et une OA secondaire régionale (RSOA), qui ont été décrites en détail dans les informations supplémentaires (comme indiqué dans la Fig. 5 supplémentaire). Dans cette étude, six facteurs OA, y compris HOA COA, CCOA, BBOA, LSOA et RSOA ont été résolus après analyse PMF avec ME-2. Notez que OOA pendant SPhs et NPnhs est la somme de LSOA et RSOA pour comparaison avec NPhs.

Les rétrotrajectoires sur 3 jours (72 h) ont été calculées par heure à 100 m de hauteur à l'aide du modèle Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT, NOAA) 4.962,63. Les trajectoires ont été regroupées en cinq groupes selon la distance euclidienne pour la normalisation météorologique.

Les conditions météorologiques affectent les variations des concentrations de polluants, ce qui rend difficile la comparaison directe des niveaux d'émission de polluants. Dans cette étude, nous avons appliqué un modèle d'algorithme RF basé sur l'apprentissage automatique combiné à des résultats de répartition des sources pour découpler les effets des conditions météorologiques sur les émissions primaires et la formation secondaire. Des informations détaillées sur cette technique peuvent être trouvées ailleurs37,41. Ici, un modèle RF a été construit pour chaque composant PM1 et précurseur de gaz chaque année en utilisant des variables temporelles (c.-à-d. heure Unix, jour julien, mois, semaine de l'année, jour de la semaine, heure de la journée), des données météorologiques d'observations (c.-à-d. HR, WS, WD, température), des données météorologiques de l'ensemble de données de réanalyse ERA5 (c.-à-d. hauteur de la couche limite, couverture nuageuse totale, rayonnement solaire net de surface, précipitations totales et pression de surface) ories basées sur la distance euclidienne. La configuration des paramètres pour les modèles RF a été suivie par Vu et al.37. Le nombre d'arbres dans la forêt aléatoire était de 300 (n_tree = 300), la taille minimale du nœud était de 3 (min_node_size = 3) et le nombre de variables divisées à chaque nœud était de 3. ), NMGE (erreur brute moyenne normalisée), COE (coefficient d'efficacité) et IOA (indice d'accord) (comme indiqué dans la Fig. 5 supplémentaire). Pour la normalisation météorologique, seules les variables météorologiques ont été rééchantillonnées sans remplacement et générées aléatoirement à partir de l'ensemble de données de différentes dates sur une période de 4 semaines (c'est-à-dire 2 semaines avant et 2 semaines après la date sélectionnée). Le processus de sélection a été répété 1000 fois pour obtenir 1000 concentrations prédites de chaque espèce. La concentration finale normalisée par les conditions météorologiques de chaque espèce à un moment donné était la moyenne de ces 1 000 résultats prédits.

Les données brutes utilisées dans cette étude sont disponibles auprès de Zenodo (https://doi.org/10.5281/zenodo.7417822). Les données météorologiques, y compris la hauteur de la couche limite, la couverture nuageuse totale, le rayonnement solaire net de surface, les précipitations totales et la pression de surface, sont disponibles à partir de l'ensemble de données de réanalyse ERA5 (https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset/reanalysis-era5-single-levels?tab=overview).

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Ce travail a été soutenu par la National Natural Science Foundation of China (NSFC) sous Grant no. 41925015, le programme de recherche prioritaire stratégique de l'Académie chinoise des sciences (n° XDB40000000), l'Académie chinoise des sciences (n° ZDBS-LY-DQC001) et le fonds Cross Innovative Team du State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology (n° SKLLQGTD1801).

State Key Laboratory of Loess and Quaterary Geology, Center for Excellence in Quaternary Science and Global Change, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an, 710061, Chine

Ying Wang, Ru-Jin Huang, Wei Xu, Haobin Zhong, Jing Duan, Chunshui Lin, Yifang Gu et Ting Wang

Centre de recherche interdisciplinaire de la frontière des sciences de la Terre (IRCESF), Université normale de Pékin, Pékin, 100875, Chine

Ying Wang

Laboratoire de Laoshan, Qingdao, 266061, Chine

Ru Jin Huang

Université de l'Académie chinoise des sciences, Pékin, 100049, Chine

Ru-Jin Huang et Yifang Gu

Centre d'études sur le climat et la pollution de l'air du Ryan Institute, École des sciences naturelles, Unité de physique, Université de Galway, University Road, Galway, H91CF50, Irlande

Wei Xu, Jurgita Ovadnevaite, Darius Ceburnis et Colin O'Dowd

Département de génie civil et environnemental, Faculté des sciences et technologies, Université de Macao, Taipa, Macao, SAR 999078, Chine

Yongjie Li

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R.-JH a conçu l'étude. YW, R.-JH, WX, JD, CL, HZ, TW et YG ont analysé les données et rédigé l'article. YL, JO, DC et CO ont révisé le document. Tous les auteurs ont contribué aux discussions et aux révisions.

Correspondance à Ru-Jin Huang.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Wang, Y., Huang, RJ., Xu, W. et al. La production de pointe échelonnée est une bénédiction mitigée dans le contrôle de la pollution par les particules. npj Clim Atmos Sci 5, 99 (2022). https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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Reçu : 22 septembre 2021

Accepté : 01 décembre 2022

Publié: 10 décembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41612-022-00322-x

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